Roger Waters, Nick Mason et Richard Wright se sont rencontrés à la Regent Street Polytechnic alors qu'ils étudiaient l'architecture. C'est à ce moment, en 1963, que Waters forma un groupe avec les 2 autres nommé Sigma 6. Waters jouait la basse et chantait pendant que Mason était batteur et Wright, claviériste. Ils changèrent de nom à plusieurs reprises en passant de T-Set à The Meggadeaths à The Architectural Abdabs à The Screaming Abdabs. En 1965, Syd Barrett, que Waters avait déjà rencontré à l'école dans des cours d'art, se joignit à eux et forma Pink Floyd avec Richard Wright. Barrett jouait la guitare et chantait, alors que Waters se concentra sur la basse. Le nom de "Pink Floyd" provenait des prénoms de 2 anciens bluesmen, Pink Anderson et Floyd Council.
Même si au départ le groupe proposait un style de rock/r&b assez prêt de ce qui se faisait en Angleterre à ce moment-là, il a vite évolué pour devenir un groupe au style original et difficile d'accès. Ils commencèrent rapidement à étirer des chansons avec des passages instrumentaux douteux et à intégrer toutes sortes de nouveaux sons. Sur scène, ils intègrent des effets de lumières pour ajouter à l'effet psychédélique.
Ils décrochèrent un contrat de disque au début de 1967 et atteignirent le top 20 grâce à leur premier 45 tours 'Arnold Layne'. Le 45 tours suivant, 'See Emily Play', atteignit le top 10. Avec le premier album, "The Piper At The Gates Of Dawn" en 1967, le génie de Syd Barrett se fait sentir et on a droit à un album psychédélique plutôt bizarre pour l'époque. On le considère comme le meilleur album psychédélique britannique des années 60 après le "Sgt. Pepper's" des Beatles.
Dès le milieu de 1967, Syd commença à montrer des signes d'instabilité mentale. Sur scène, il lui arrivait de jouer des passages qui n'avaient rien à voir avec la composition, ou bien il ne jouait rien du tout! Une tournée américaine dut être écourtée, parce qu'il ne pouvait pratiquement plus fonctionner. Les autres membres du groupe qui étaient très dépendants de lui, mais qui se retrouvaient incapables de travailler avec lui correctement décidèrent de demander les services de David Gilmour, un ami du groupe, comme guitariste et 5è membre de Pink Floyd au début de 1968. L'idée que Gilmour puisse être le guitariste sur scène avec Syd qui puisse toujours fournir sa créativité dans l'écriture des chansons, n'a pas tellement bien fonctionné. Quelques mois plus tard, on congédiait Syd Barrett et Gilmour allait désormais assurer le chant en plus de la guitare.